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含氮聚合物催化剂的制备及乙炔氢氯化性能研究

乔文强, 孙玺, 王连杰, 张健, 秦玉才, 宋丽娟

石油化工高等学校学报 2022, 35 (3): 30-35. DOI: 10.3969/j.issn.1006-396X.2022.03.005

摘要（299）

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PDF （1304KB）（119）

以多聚甲醛、1,3,5?三甲基苯和对苯二胺为C源和N源聚合制得CN _y 前驱体，经焙烧制成N掺杂C催化剂，并研究经由不同焙烧温度制得的N掺杂C催化剂对乙炔氢氯化反应性能的影响。结果表明，CN _y ?700?1催化剂反应活性最高，在乙炔与氯化氢体积比 1.0∶1.1、反应温度280 ℃、乙炔体积空速90 h^-1的反应条件下，乙炔转化率可高达89.8%。通过催化剂表征发现，催化剂的活性与比表面积、孔体积和吡咯N相对含量有关，与吡咯N原子结合的碳原子是其活性位点；在一定温度范围内，升高焙烧温度可使催化剂产生较大的比表面积，吡啶N也一定程度转化为吡咯N；催化剂失活的主要原因是积碳。

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乙酰丙酮配体对SnCl ₂/AC催化乙炔氢氯化反应的影响

周维, 张健, 乔文强, 孙玺, 秦玉才, 宋丽娟

石油化工高等学校学报 2022, 35 (2): 37-42. DOI: 10.3969/j.issn.1006-396X.2022.02.006

摘要（341）

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PDF （1251KB）（69）

负载型SnCl₂是一种无汞乙炔氢氯化催化剂，为了增强SnCl₂催化剂的乙炔氢氯化反应性能，通过引入乙酰丙酮配体(acetylacetone)制备了5.0%Sn(acac)₂Cl₂/AC催化剂，并对催化剂的物化性能进行了分析。结果表明，在乙炔体积空速为90 h^-1、乙炔与HCl物质的量比为1∶1.1、反应温度为170 ℃的条件下，5.0%Sn(acac)₂Cl₂/AC催化剂的乙炔转化率达到96%，高于5.0%SnCl₂/AC催化剂的乙炔转化率；结合反应前后催化剂的性能表征，证实引入乙酰丙酮配体可增强SnCl₂催化剂的乙炔吸附能力，同时还可起到抑制反应过程中锡流失的作用，有效地提高了SnCl₂催化剂的反应活性和稳定性。

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Bi、Cu助剂对SnCl ₄/AC催化乙炔氢氯化反应的影响

张健, 孙玺, 周维, 乔文强, 秦玉才, 宋丽娟

石油化工高等学校学报 2020, 33 (1): 7-11. DOI: 10.3969/j.issn.1006-396X.2020.01.002

摘要（392）

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PDF （1166KB）（246）

以活性炭（AC）为载体制备了负载型SnCl4催化剂，并添加了不同质量分数BiCl ₃以及CuCl ₂，以此研究助剂对催化乙炔氢氯化反应性能的影响。结果表明，5%BiCl3⁃10%CuCl2⁃10%SnCl4的催化剂配比对乙炔氢氯化反应活性最高。在乙炔/氯化氢体积比1∶1.1、反应温度170 ℃、乙炔空速60 h-1的反应条件下，乙炔转化率最高可达94%。通过对催化剂的表征发现，助剂的引入抑制了反应过程中S的流失，从而提高了催化剂的稳定性和Sn基催化剂的活性。

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C ₃N ₄/AC结构对二氯乙烷催化热裂解性能的影响

刘政, 孙玺, 张健, 秦玉才, 宋丽娟

石油化工高等学校学报 2018, 31 (6): 17-23. DOI: 10.3969/j.issn.1006-396X.2018.06.003

摘要（334）

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PDF （3268KB）（277）

采用等摩尔浸渍法，利用含相同物质的量氮的氰胺、硫脲、尿素作为前驱体，以活性炭为载体制备C3N4/AC催化剂。运用固定床反应器评价了C3N4/AC催化剂对1,2⁃二氯乙烷催化热裂解的反应性能，并采用SEM、XRD、BET、XPS、TGA表征了催化剂形貌、结构及表面组成等性质。结果表明，0.110 mol前驱体制备的催化剂初始活性和选择性都接近100%，但催化剂稳定性差异明显，以尿素为前躯体制备的C3N4/AC催化剂稳定性最高。然而，通过降低前驱体负载量合成的C3N4/AC催化剂结构与形貌及催化裂解性能均有差异。当负载量降到每10 g活性炭负载0.057 mol的氮时，以尿素为前躯体制备的C3N4/AC催化剂对1,2⁃二氯乙烷裂解催化活性较好、稳定性最高。不同前驱体合成的氮化碳形貌不同，硫脲、氰胺虽然可获得更多的氮化碳，但是所形成的氮化碳容易团聚从而影响了催化活性，尿素是用于该催化剂合成最优的前驱体。